Synthesis and characterization of magnetic photocatalysts for hydrogen generation


Tezin Türü: Yüksek Lisans

Tezin Yürütüldüğü Kurum: Marmara Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Kimya Mühendisliği (İngilizce) Anabilim Dalı, Türkiye

Tezin Onay Tarihi: 2019

Tezin Dili: İngilizce

Öğrenci: SEDA YILMAZ

Eş Danışman: ÖZGE KERKEZ KUYUMCU

Danışman: Atıf Koca

Özet:

ÖZET MANYETİK FOTOKATALİZÖRLERİN HİDROJEN ÜRETİMİ İÇİN SENTEZİ VE KARAKTERİZASYONU Günümüzde, enerji ve çevre birbiriyle ilişki olan iki önemli alandır. Sanayi devrimi ve enerji kaynaklarının tükenmesiyle birlikte çevre kirliliğinde de büyük bir artış yaşanmaktadır. Çevreye olumlu etkileri olan alternatif enerji kaynaklarının aranmaya başlanmasıyla, organik kirleticilerin fotokatalitik proses ile bozunması ve yenilenebilir kaynak güneş ışığı kullanılarak fotoelektrokimyasal hidrojen üretim yöntemleri oldukça önem kazanmaya başlamıştır. Bu çalışmada yarı iletken fotokatalizörin kullanıldığı heterojen fotokataliz reaksiyonlarına dayanmaktadır. Yaptığımız bu çalışmada, reaksiyon ortamından kolayca ayrılabilen, fotokatalitik ve fotoelektrokatalitik olarak etkin fotokatalizörler malzemelerinin sentezi geniş bant aralığına sahip ve UV bölgede etkin TiO2 karakterize edilerek gerçekleştirildi. Sentezlenen fotokatalizörler reaksiyon sırasında oluşan elektron-boşluk çiftlerini arttırmak ve bu oluşan elektron-boşluk çiftlerinin yeniden birleşmesini baskılamak amacıyla çekirdek-kabuk yapısı şeklinde tasarlandı. İlk olarak, planlanan fotokatalizörler buhar-termal yöntemi ile sentezlendi. Dizayn edilen malzemeler XRD, UV-DRS, SEM ve Raman spektroskopi analizleri ile karakterize edildi. Bir diğer aşamada, manyetik çekirdek kabuk yapısında planlanan aynı fotokatalizörler non-termal yöntemi ile sentezlendi. Non-termal yöntemde buhar-termal yönteminden farklı olarak manyetik çekirdek ve TiO2 yapısı ayrı bir şekilde sentezlendi ve ultrasonikasyon su banyosu ile birleştirildi. Ayrıca, her iki yöntemde fotokatalizörlere foto(elektrik)katalitik etkisini arttırmak amacıyla Ni2+ yüklemesi yapıldı. Fe3O4/NiFe2O4@TiO2 örnekleri her iki yöntemle sentezlenmiş aynı tür katalizörlerin fotokatalitik aktivitesini incelemek amacıyla metilen mavisi bozunması görünür ışık altında test edildi. Fotokatalitik aktivitelerin test edilmesinden sonra hidrojen üretim kapasitesinin ölçülmesinde önemli bir belirleyici olan foto-akım ölçümleri yapıldı. Elde edilen sonuçlara göre buhar termal yöntemi ile hazırlanan fotokatalizörlerden NiFe2O4@TiO2-Ni2+ fotokatalizörü diğer fotokatalizörlerin yanında en fazla fotokatalitik aktivite göstermiş ve metilen mavisi 87,7% oranında bozunmaya uğramıştır. Ayrıca, aynı xiii şekilde NiFe2O4@TiO2-Ni2+ fotoelektrokimyasal ölçümlerde en yüksek foto-akım değeri 37A/cm2. Bununla birlikte, non-termal yöntemi ile hazırlanan fotokatalizörler düşük fotokatalitik aktivite göstermiştir. Bu yöntem ile sentezlenen fotokatalizörler Fe3O4@TiO2-Ni2+ ile en yüksek bozunma oranı 59% elde edilmiştir. Ayrıca, non-termal yöntemde NiFe2O4@TiO2 en yüksek fotoelektrokatalitik aktivite göstermiş ve görünür ışık altında en yüksek foto-akım değeri 132 A/cm2 elde edilmiştir. -------------------- x ABSTRACT SYNTHESIS AND CHARACTERIZATION OF MAGNETIC PHOTOCATALYSTS FOR HYDROGEN GENERATION In today’s world, the energy and environment are more related to each other. After the industrial revolution and the depletion of the energy sources the environment pollution has increased rapidly. With the investigation for the new alternative methods which have positive effect to the environment, the degradation of the organic pollutants with photocatalytic processes and the photoelectrochemical hydrogen production methods using the renewable source solar light have gained significant attention. All of this study depends on the heterogeneous photocatalysis process which uses the semiconductor photocatalysts. In this work, the easily separable from the reaction medium and photocatalytic and photoelectrocatalytic active photocatalyst material synthesis were performed to improve the efficiency in visible light spectrum using the TiO2 semiconductor which has wide band gap energy (active in UV region). Synthesized photocatalysts were designed as a core shell structure to boost the electron hole charge and suppress the recombination reaction. Firstly, the planned materials were produced by a vapor thermal technique. The materials were characterized by XRD, UV-DRS and Raman spectroscopy. In the further step same structure magnetic core-shell photocatalyst were arranged via non-thermal method. Magnetic core and TiO2 were synthesized separately and had been come together with ultrasonication. Moreover, for two synthesis method Ni2+ loading had been conducted to examine the effect of the photo-(electro)-catalytic activity. Fe3O4/NiFe2O4@TiO2 samples were tested under the synthesis technique with methylene blue degradation analysis to search how photocatalytically efficient under the visible light. After the comparison for the photocatalytic activities, the photo-current responses important determinant for the photoelectrochemical hydrogen production capacity was measured. According to the obtained results, vapor thermal method prepared the NiFe2O4@TiO2- Ni2+ had given the optimal photocatalytic activity and 87.7% degradation efficiency was provided under the visible light irradiation. Moreover, the maximum photo-current density was obtained for NiFe2O4@TiO2-Ni2+which is 37A/cm2. However, the nonxi thermal method samples showed pure photocatalytic activity and only 59.83% degradation efficiency was obtained for the Fe3O4@TiO2-Ni2+ photocatalyst. Besides, the photo-current response obtained for NiFe2O4@TiO2 photocatalyst was 132 A/cm2 under visible light illumination.